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Loki retorna à Terra enviado pelos chitauri, uma raça alienígena que pretende dominar os humanos. Com a promessa de que será o soberano do planeta, ele rouba o cubo cósmico dentro de instalações da S.H.I.E.L.D. e, com isso, adquire grandes poderes. Loki os usa para controlar o dr. Erik Selvig e Clint Barton/Gavião Arqueiro, que passam a trabalhar para ele. No intuito de contê-los, Nick Fury convoca um grupo de pessoas com grandes habilidades, mas que jamais haviam trabalhado juntas: Homem de Ferro, Capitão América, Thor, Hulk e Viúva Negra. Só que, apesar do grande perigo que a Terra corre, não é tão simples assim conter o ego e os interesses de cada um deles para que possam agir em grupo.